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論文題目：疊層透明導電薄膜的製備及其效能研究
一、選題背景
透明導電薄膜由於具有高透過率和高導電性而被廣泛應用於當代科學與技術的各個領域[1,2]，併成為物理電子學、材料學、半導體光電子學等各種新興交叉學科的材料基礎。但是，在沒有發現透明導電氧化物之前，人們認為在自然界中所有導電的物質都是不透明的。直到 1907 年，Badeker[3]打破了人們對導電物質的透明性的傳統認識，他發現 CdO 這個材料不僅導電同時還是半透明的。而最初這種透明導電氧化物只是用在飛機的擋風玻璃上。之後，薄膜科學與技術飛速發展，在二十世紀五十年代，人們先後製備出了SnO2基[4]透明導電薄膜和In2O3基透明導電薄膜。為了降低薄膜的成本，在 20 世紀 80 年代，人們開始關注 ZnO基透明導電薄膜。[5]目前，摻雜型的透明導電薄膜的主體材料主要有 In2O3、ZnO、SnO2、Ga2O3、CdO。其中，應用比較廣泛的摻雜體系有 ZnO:Al (AZO)、SnO2:F、SnO2:Sb、In2O3:SnO2(ITO)。[6-13]而透明導電薄膜的製備方法可以分為化學鍍膜法和物理鍍膜法。化學鍍膜法主要有等溶膠-凝膠，噴塗熱分解，以及各種化學氣相沉積;物理鍍膜法主要有各種濺射鍍膜技術，各種真空蒸發鍍膜技術，其中包括離子源輔助的電子束熱蒸發鍍膜技術。
不同的製備方法各有利弊，比如說噴塗熱分解法的製備成本低，但製備出的薄膜的效能不夠理想;而目前公認的最佳製備透明導電薄膜的磁控濺射法，雖然其工藝已經非常成熟，並且可以生產商業化的 ITO，但是也存在著成本高，效率低等缺點。目前，除了建築和節能窗戶外，透明導電薄膜主要應用在顯示和太陽能電池方面。[1]作為有機光電器件中的電極材料，透明導電薄膜在市場上也有著巨大的需求量。迄今為止，應用最廣泛的是 ITO 透明導電薄膜，同時它也是最早應用在有機光電器件當中的透明導電薄膜。[29]但 ITO 中的銦是一種稀有元素，隨著對薄膜需求量的增加，銦價格上漲的同時還面臨著耗盡的威脅。而且隨著科技的快速發展，ITO 透明導電薄膜作為透明電極已經不能滿足日新月異的光電器件的發展需求，比如人們希望透明導電薄膜的製備成本可以更低，在作為光電器件的載流子注入電極時，它的功函式是可控的等等。這些要求 ITO 已經不能夠滿足，因此，研發新型高效能實用化的透明導電薄膜有著重要的意義和價值。近年來報道了一些可作為 ITO 替代品的電極，例如碳奈米管[30-33]、石墨烯[34-37]、導電聚合物[38-40]、金屬薄膜[41]、金屬奈米線[42-44]，以及金屬網格[45]等等。這些電極都有各自的優點和缺點，在光電性質及其穩定性、生產工藝等方面仍面臨不少問題需要解決，相信隨著研究的不斷深入，若干種材料的效能將逐漸完善，並進入實用化階段。而現階段研製出新型具有良好光電效能的透明導電薄膜仍是一項巨大的挑戰。
二、研究目的'和意義
介質/金屬/介質(Dielectric/Metal/Dielectric, DMD)疊層透明導電薄膜是新型無銦透明導電薄膜之一，這種導電薄膜可以通過調節金屬兩側介質的厚度來調節薄膜的透過率，使其在獲得高電導率的同時在可見光區域具有高透過率。而且，這種薄膜的製備工藝簡單，不需要加高溫，可選擇的材料範圍也很廣，並不僅僅限制於幾種材料。[2,46-48]DMD 薄膜雖然有很多優點，但也存在一些需要解決的問題，比如它的導電機理尚不明確，作為電極和相鄰的有機層之間還存在一定的介面問題等。這些方面都需要相關研究者做進一步的研究工作。
三、本文研究涉及的主要理論
隨著透明導電薄膜的飛速發展，越來越多的新型的透明導電薄膜出現在人們面前，按照薄膜的組成成分和組成結構，我們將透明導電薄膜大致可分為以下幾類：透明導電金屬薄膜、透明導電氧化物薄膜、疊層透明導電薄膜、聚合物導電薄膜、導電性粒子分散介電體、透明導電化合物薄膜、新型奈米結構導電薄膜。
金屬薄膜(如 Au、Cu、Ag、Al 等)由於自由載流子濃度高(1020cm-3以上)，所以它具有很好的導電性。但同時也因為載流子濃度高，金屬薄膜是紅外光和可見光的反射體，電漿體頻率分佈在近紫外光區，所以它在可見光區域內透過率不是很好。如果想提高可見光區域的透過率，就需要將金屬薄膜做得很薄(<20nm)。金屬薄膜厚度在 10 nm 左右時光電效能最好，但薄膜是島狀結構，為了提高薄膜的成膜性，人們在基底上鍍一層氧化物，比如 SiO2、Al2O3等，但這樣受到雜質和表面效應的影響薄膜的電阻率變大了。因此很難製備出連續的且光電效能良好的金屬薄膜。除此之外，金屬薄膜易受外界環境的影響，且強度低。總之，金屬薄膜的缺點很多，但最突出的優點就是電阻率小。表 1.2 為常見的金屬膜的材料效能。
氧化銦是一種白色或淡黃色的物質，它的晶體結構如圖 1.1 所示，是立方錳鐵礦結構，又叫做稀土氧化物結構，它是由四個 In 原子和六個 O 原子組成的原胞，圖中紫色的球代表 In 原子，紅色的球代表 O 原子，六個 O 原子位於立方體的頂角，留下兩個氧空位，而氧空位是一種點缺陷。一個完整的氧化銦晶胞是由80 個原子組成的，它的結構特別複雜。通過光學實驗測量了氧化銦的直接躍遷禁頻寬度是在 3.55 eV-3.75 eV，在可見光區域的透過率在 85%左右，此外，In2O3具有較高的施主雜質濃度(>1019cm-3)和霍爾遷移率(>50 cm2·V-1·s-1)。氧化銦光電效能可以通過用高價陽離子或者低價陰離子替位的方法來提高。常見的摻雜元素有 Sn、Mo、F、Ti 等，其中 In2O3: Sn (ITO)的效能最好，已經成為應用最廣泛的透明導電薄膜。
四、本文研究的主要內容及研究框架
(一)本文研究的主要內容
研製出具有良好光電效能的柔性低成本的新型透明電極是一項巨大的挑戰。本論文針對這一難題展開了研究，分別用疊層透明導電薄膜製備了高功函式的陽極和低功函式的陰極，並分別以它們為電極成功製備了有機太陽能電池，具體的工作內容如下：
(1) 首次用 NiO 這一材料製備 DMD 疊層結構的透明導電薄膜，研究 Ag 兩側的NiO 厚度對 NiO/Ag/NiO (NAN)薄膜光電效能的影響，同時研究 NAN 薄膜的環境穩定性和溫溼度穩定性。此外，用 NAN 作為陽極，PEDOT:PSS 作為陽極介面緩衝層，製備正置結構有機太陽能電池。
(2) 在 PET 上製備高柔韌性、高穩定性的 PET/NAN 柔性電極，並進一步採用紫外臭氧(UVO)輻照方式，顯著提高 NAN 電極的功函式。除此之外，分別用 NAN 和 ITO 為陽極，製備柔性太陽能電池，研究以 NAN 和 ITO 為電極的柔性太陽能電池的穩定性。
(3) 用末端離子源輔助的電子束熱蒸發方法制備 SnOx/Ag/SnOx(SAS)疊層結構的透明導電薄膜，研究 Ag 兩側的 SnOx厚度對 SAS 薄膜光電效能的影響。除此之外，用 SAS 作為陰極，ZnO 作為陰極介面緩衝層，製備倒置結構的有機太陽能電池。
(4) 首次用超薄 Bi2O3修飾 SAS，製備高效能低功函式疊層透明導電薄膜SnOx/Ag/SnOx/Bi2O3(SASB)。最後，以 SASB 為陰極製備倒置結構的有機太陽能電池。
(二)本文研究框架
六、本文研究進展(略)
七、參考文獻
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